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この図は、新しい量子材料の層の間の電子綱引きが、その原子格子を劇的なヘリンボーンのようなパターンに歪めた様子を示しています。 材料を作成した SLAC とスタンフォードの科学者は、この「巨大な」歪みが材料の特性にどのように影響するかを調査し始めたところです。 クレジット：
グレッグ・スチュワート/SLAC 国立加速器研究所
材料の原子層の間の電子的闘争によって形成されたこの「驚くべき」ヘリンボーン パターンは、研究者が調査を始めたばかりのユニークな特徴をもたらす可能性があります。
エネルギー省の SLAC 国立加速器研究所とスタンフォード大学の科学者は、原子構造がヘリンボーン パターンに大幅に歪められた新しい量子材料を開発しました。
この研究の主任研究員であり、SLAC のスタンフォード材料エネルギー科学研究所 (SIMES) のポスドク研究員である Woo Jin Kim 氏によると、この材料に起因する歪みは、他の材料に比べて「巨大」です。
「これは非常に基本的な結果であるため、そこから何が得られるか、何が得られないかを予測することは困難ですが、その可能性は興味深いものです」と、SLAC/スタンフォード大学教授で SIMES ディレクターの Harold Hwang 氏は述べています。
「私たちのチームのメンバーによる理論モデリングに基づくと、新しい材料には興味深い磁気、軌道、および電荷秩序の特性があり、さらに調査する予定です」と彼は言いました。 これらは、科学者が量子材料に驚くべき特性を与えると考えているまさにその特性の一部です。
研究チームは、ジャーナルに掲載された論文で彼らの研究について説明しました 自然.
SLAC とスタンフォードでの実験で、研究者は左の材料の原子構造を変化させました。これは八面体と四面体の層で構成され、ブラウンミレライトとして知られています。ジェンガのプレイヤーがスタックから木製のブロックを慎重に取り除くのと同じように、酸素の層を化学的に除去することによって、ブラウンミラライトとして知られています。 得られた材料 (右) は、ヤーン・テラー効果によって引き起こされた層間の電子的綱引きによって、ヘリンボーン パターンに劇的に歪められました。 クレジット: Woo Jin Kim/SIMES
高層ビルと八面体
ヘリンボーン パターンの素材は、床が等間隔に配置された高層ビルのように、平坦で平面的な格子を持つ層状素材における Jahn-Teller (JT) 効果と呼ばれるものの最初のデモンストレーションです。
JT 効果は、電子がイオンに近づくときに直面するジレンマに対処します。[{” attribute=””>atom that’s missing one or more electrons.
Just like a ball rolling along the ground will stop and settle in a low spot, the electron will seek out and occupy the vacancy in the atom’s electron orbitals that have the lowest energy state. But sometimes there are two vacancies with equally low energies. What then?
If the ion is in a molecule or embedded in a crystal, the JT effect distorts the surrounding atomic lattice in a way that leaves only one vacancy at the lowest energy state, solving the electron’s problem, Hwang said.
And when the whole crystal lattice consists of JT ions, in some cases the overall crystal structure warps, so the electron’s dilemma is cooperatively solved for all the ions.
That’s what happened in this study.
Illustration showing distortions in a new quantum material that were produced by an electronic tug-of-war between negatively charged cobalt ions and positively charged calcium ions. In what’s known as the Jahn-Teller effect, each cobalt ion tries to pull calcium ions from the layers above and below it, warping the atomic lattice in the direction of the arrows in a way that had not been seen before. Credit: Woo Jin Kim/SIMES
“The Jahn-Teller effect creates strong interactions between the electrons and between the electrons and the lattice,” Hwang said. “This is thought to play key roles in the physics of a number of quantum materials.”
The JT effect had already been demonstrated for single molecules and for 3D crystalline materials that consist of ions arranged in octahedral or tetrahedral structures. In fact, JT oxides based on manganese or copper exhibit colossal magnetoresistance and high-temperature superconductivity – leading scientists to wonder what would happen in materials based on other elements or having a different structure.
In this study, the SIMES researchers turned a material made of cobalt, calcium, and oxygen (CaCoO2.5), which has a different stacking of octahedral and tetrahedral layers and is known as brownmillerite, into a layered material (CaCoO2) where the JT effect could take hold. They did it with a chemical trick developed at SIMES a few years ago to make the first nickel oxide superconductor.
Pulling out Jenga blocks
Kim synthesized a thin film of brownmillerite and chemically removed single layers of oxygen atoms from its lattice, much like players carefully remove blocks from a Jenga tower. The lattice collapsed and settled into a flat, planar configuration with alternating layers containing negatively charged cobalt ions – the JT ions – and positively charged calcium ions.
Each cobalt ion tried to pull calcium ions from the layers above and below it, Kim said.
“This tug-of-war between adjacent layers led to a beautiful pattern of distortions that reflects the best and most harmonious compromise between the forces at play,” he said. “And the resulting lattice distortions are huge compared to those in other materials – equal to 25% of the distance between ions in the lattice.”
Hwang said the research team will be exploring this remarkable new electronic configuration with X-ray tools available at SLAC and elsewhere. “We also wonder what will happen if we can dope this material – replacing some atoms with others to change the number of electrons that are free to move around,” he said. “There are many exciting possibilities.”
Reference: “Geometric frustration of Jahn–Teller order in the infinite-layer lattice” by 22 February 2023, Woo Jin Kim, Michelle A. Smeaton, Chunjing Jia, Berit H. Goodge, Byeong-Gwan Cho, Kyuho Lee, Motoki Osada, Daniel Jost, Anton V. Ievlev, Brian Moritz, Lena F. Kourkoutis, Thomas P. Devereaux and Harold Y. Hwang, 22 February 2023, Nature.
DOI: 10.1038/s41586-022-05681-2
Researchers from Cornell University, the Pohang Accelerator Laboratory in South Korea and the Center for Nanoscale Materials Sciences, a DOE Office of Science user facility at Oak Ridge National Laboratory, contributed to this work. It received major funding from the DOE Office of Science and the Gordon and Betty Moore Foundation’s Emergent Phenomena in Quantum Systems Initiative.
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