画期的な触媒が気候変動の敵を貴重な資源に変える

「Defects Tune the Strong Metal-Support Interactions」は、優れた効率と安定性を備えた CO2 削減ナノ触媒を設計するための独自のアプローチです。 クレジット: Rajesh Belgamwar 氏と Vivek Polshettiwar 教授

研究者チームは、CO2 を CO に変換するための高効率で安定した銅ベースの触媒 (DFNS/TiO2-Cu) を開発しました。これは、CO 生産性が 5350 mmol g−1 h−1 で、選択性が 99.8% です。 触媒は 200 時間以上安定しており、in-situ 研究により、強力な金属担体相互作用の調整における欠陥部位の重要性が強調されました。

産業プロセスと人間の活動を推進するために化石燃料を大量に使用することで、人為起源の CO2 がますます過剰に排出されるようになっています。₂ 400ppmレベルを超えています。 この非常に高い大気中の二酸化炭素濃度₂ 地球の気候システムに一連の悪影響をもたらしてきました。 ただし、CO₂ 貴重な化学物質や燃料を合成するための戦略的な炭素資源になる可能性があります。 貴金属触媒については数多くの報告がありますが、触媒性能が中程度でコストが高いため、その用途は限られていました。 非貴金属触媒ファミリーの中で、Cu ベースの触媒は最も汎用性の高い触媒の 1 つであり、多くの産業プロセスで優れた可能性を秘めています。 残念なことに、銅の低いタンマン温度とその結果生じる表面移動により、反応中にナノ粒子が焼結し、ナノ粒子の活性と長期安定性が制限されます。

この作業では、Vivek Polshettiwar 教授が率いる研究者チームが ムンバイのタタ基礎研究研究所 (TIFR) は、強力な金属支持相互作用 (SMSI) と欠陥サイト協同性の概念を使用して、Cu 触媒の触媒活性と安定性を改善する方法について質問しました。

彼らは、酸化チタンでコーティングされた樹枝状繊維状ナノシリカ (DFNS/TiO₂-Cu) COの場合₂ CO変換へ。 DFNS/TiO の繊維形態と高表面積₂ Cu NPの活性部位のより良い分散と高負荷を可能にしました。 この触媒は、COに対して優れた触媒性能を示しました₂ 5350 mmol g の CO 生産性による還元⁻¹ 時間⁻¹ (すなわち、53506 ミリモル g_銅⁻¹ 時間⁻¹）、すべての銅ベースの熱触媒よりも優れています。 特に、DFNS/TiO₂-Cu10 は、CO に対して 99.8% の選択性を示し、少なくとも 200 時間安定でした。 Cu と TiO 間の欠陥制御された強力な金属サポート相互作用₂ 銅ナノ粒子を支持体の表面にしっかりと固定し、優れた触媒安定性を付与します。

EELS研究は、 その場で 拡散反射赤外フーリエ変換分光法、H₂-昇温還元、密度汎関数理論計算、および長期安定性は、銅サイトと Ti の間に強い相互作用があることを示しました。³⁺ サイト、 これにより、活性銅部位の良好な安定性と分散が保証されました。 その場で 研究は、欠陥部位の役割への洞察を提供しました (Ti³⁺ および O-空孔) SMSI のチューニングで。 その場で 時間分解フーリエ変換赤外線は、CO₂ COを形成するために直接解離しませんでしたが、 その場で ラマンと その場で UV-DRS 研究は、酸素空孔と Ti の強度が³⁺ CO導入後、センターが徐々に減少₂ ガスは反応室に流入し、水素にさらされると徐々に増加します。 これは、CO₂ CO への変換は、水素によって支援される酸化還元経路に従います。

DFNS/TiOの優れた触媒性能₂-Cu と その場で 機械的研究は、強力な金属支持体相互作用の調整における欠陥の可能性を示しました。 このアプローチは、さまざまな活性部位と欠陥のあるサポートを使用した触媒システムの設計につながる可能性があります。

参照： “欠陥は、CO の欠陥二酸化チタン触媒に担持された銅の強力な金属 – 支持体相互作用を調整します₂ リダクション」Rajesh Belgamwar、Rishi Verma、Tisita Das、Sudip Chakraborty、Pradip Sarawade、Vivek Polshettiwar 著、2023 年 4 月 5 日、 アメリカ化学会誌.
DOI: 10.1021/jacs.3c01336

資金提供: 原子力省 (DAE)、インド政府、ミッション イノベーション インド、科学技術省、インド政府